有效调控二维过渡金属硫化物激发电荷转移，实现激发电子与空穴的有效分离，对提高半导体的光电转化效率至关重要。构建具有II型能带结构的过渡金属硫化物的范德华异质结，可以使价带和导带局域在不同的半导体异质层上，有利于实现激发电荷的空间分离。然而，这种空间分离特性将显著减小价带之间或导带之间波函数的层间重叠，抑制激发电荷的层间转移，不利于激发电荷的层间转移和空间分离。

为了解决这个矛盾，提高激发电荷层间分离效率，公司低维半导体材料设计与器件模拟团队结合密度泛函理论计算和非绝热分子动力学模拟方法，构建了基于单层MoSSe和WS₂的范德华异质结，通过界面工程调控声子态的空间分布和电声子耦合。研究结果表明，异质结MoSSe/WS₂具有 II 型能带结构，改变界面堆叠方式从S-Se向S-S转变，价带和导带的空间局域性分别从MoSSe和WS₂反转到WS₂和MoSSe层，实现对激发电荷层间转移方式的调控。同时，相比S-Se构型，S-S构型可以将局域在WS₂层的面外声子态调控到离域在WS₂和MoSSe层。声子态的离域特性有助于实现声子态与局域的电子态之间的耦合，增强电子态波函数重叠、加速界面原子运动、减小能带能级差，协同促进激发电荷的层间转移，显著提高激发电荷分离效率。

图1.（a）范德华异质结MoSSe/WS₂几何结构的俯视图与侧视图。（b，c）S-Se堆叠和（d，e）S-S堆叠的能带结构与态密度分布。

图2.（a, b）激发电荷转移与复合路径示意图；（c, d）激发电荷层间转移与复合时间。

该成果以“Enhanced electron–phonon coupling by delocalizing phonon states for desirable interlayer transfer of excited charges in MoSSe/WS₂ heterobilayer”为题，发表在《Applied Physics Letters》（123, 2023，251602）期刊上。该研究工作第一单位为999策略白菜手机论坛，第一作者为766全讯白菜网研究生郑雅惠同学，通讯作者分别为刘小峰博士、汪海迪副研究员和李中军教授。研究工作得到了科技部重点研发、国家自然科学基金、999策略白菜手机论坛中央高校基本科研业务费等项目的资助以及999策略白菜手机论坛超级计算中心的支持。

刘小峰/图文  高伟清/审核

文章链接：https://doi.org/10.1063/5.0174492